氮化碳和石墨炔对小分子的筛选-凝聚态物理专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 湘潭大学 学位论文原创性声明 本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所 取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任 何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡 献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的 法律后果由本人承担。 作者签名： 日期： 年 月 日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意 学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文 被查阅和借阅。本人授权湘潭大学可以将本学位论文的全部或部分内容编 入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇 编本学位论文。 涉密论文按学校规定处理。 作者签名： 日期： 年 月 日 导师签名： 日期： 年 月 日 湘潭大学硕士学位论文 湘潭大学硕士学位论文 摘要 膜分离技术因具有高效、节能、无污染、占用空间小和投资成本低等优势， 被认为是最有发展前途的分离技术。高性能膜材料是新型高效膜分离技术的核 心，膜材料的性质直接影响膜的分离渗透性和物化稳定性能。理想的膜材料不仅 应该具有良好的物化稳定性，而且应同时具有好的选择性和高的渗透性。由于膜 的渗透性和膜的厚度是成反比的，所以当前的膜材料很难同时具有好的选择性和 高的渗透性。具有人工亚纳米微孔结构的石墨烯作为筛分 H2 和 CH4 的分子筛膜 同时具有良好的选择性和渗透性，这归因于石墨烯的单原子层厚度。然而到目前 为止，仍没有找到一种经济有效地制备具有精确微孔结构石墨烯的方法。为此， 我们研究了本身具有均匀微孔结构的平面二维纳米材料氮化碳和石墨炔作为分 子筛膜材料的可行性。 1、我们研究了 g-C3N4 对氢气和氦气分子的筛选性能，氢气和氦气穿过 g-C3N4 的扩散势垒分别为 0.870 和 0.399eV，经分析发现 g-C3N4 难以直接用于对 氢气分子的筛选，但是可以用于筛分氦气。当对 g-C3N4 施加拉应变时，气体分 子穿过 g-C3N4 的扩散势垒呈线性下降。对 g-C3N4 施加 6%的拉应变时，氢气穿 过 g-C3N4 的扩散势垒降为 0.484eV，同时 g-C3N4 还表现出对氢气分子的良好的 筛选性。所以，施加 6%的拉应变 g-C3N4 能用来作为筛分氢气分子的分子筛膜。 我们还计算了 12 种气体分子穿过 g-C10N13 时总体系的相对能量随吸附高度的变 化，得到了各种气体分子穿过 g-C10N13 的扩散势垒，其中氢气、氧气、氖气和氦 气的扩散势垒分别为 0.257、0.298、0.164 和 0.07eV。再计算氢气、氧气、氖气 和氦气穿过 g-C10N13 的扩散速率同其他气体分子穿过 g-C10N13 的扩散速率之比， 分析得出 g-C10N13 能从一定的混合气体中筛分出氢气、氧气、氖气及氦气。这些 结论对分子筛膜材料的设计及应用有一定的指导意义。 2、我们还研究了 graphyne 对氢气分子的筛选性能，氢气穿过 graphyne 的扩 散势垒高达 2.31eV，普通实验条件下氢气分子难以穿过 graphyne，因此 graphyne 不适合用来筛分氢气分子。我们计算了 9 种气体分子穿过 graphdiyne 时总体系的 相对能量随吸附高度的变化，得到了各种气体分子穿过 graphdiyne 的扩散势垒， 其中氢气、氖气和氦气的扩散势垒分别为 0.163、0.164 和 0.07eV。再计算各种 气体分子穿过 graphdiyne 的扩散速率之比，经分析得出 graphdiyne 可以用来作为 筛分出氢气、氧气及氦气的分子筛膜。 关键词：分子筛膜；扩散势垒；扩散速率；第一性原理 I Abstract Membrane separation is considered to be most promising, which mainly stems from the high energy efficiency, pollution-free, and low investment cost compared to the other conventional counterparts. High-performance membrane materials are the core of the high efficiency membrane separation technology. The nature of membrane material directly affects the separation and permeability. Ideal membrane material shou