多壁碳纳米管铁氧化物复合材料的制备和应用研究-药学;药剂学专业论文.docx

摘 要 碳纳米管作为一种新型的纳米材料，具有独特的力学、电学及热学等特性，在当今 纳米技术领域成为研究的热点。由于其具有一维的空间结构和超高的比表面积，使得对 碳纳米管表面进行多种材料的修饰成为碳纳米管相关研究的一个重要方向，有可能获得 基于碳纳米管的新型纳米复合材料，实现碳纳米管在诸如光电催化、生物分子及药物的 负载等方面的应用。 本论文首先综述了碳纳米管的功能化修饰、磁靶向给药系统以及与碳纳米管有关的 给药系统的研究现状，在此基础之上，初步对多壁碳纳米管基铁磁性复合材料的制备及 其在抗肿瘤药物的体外负载和控制释放进行了研究；探索了不同形貌和性能的多壁碳纳 米管/羟基氧化铁杂化材料的制备，并研究了其对废水中铬（Ⅵ）的去除。主要结论如 下： 1.多壁碳纳米管基铁磁性复合材料的制备及其表面亲水性修饰 研究和优化了磁靶向给药载体——多壁碳纳米管/四氧化三铁和多壁碳纳米管/三氧 化二铁的制备工艺。前者采用共沉淀法制备出了碳纳米管负载的粒径较小且分布均匀的 Fe3O4 纳米复合材料，该复合材料具有超顺磁性；后者是由共沉淀反应生成的前躯体（多 壁碳纳米管/羟基氧化铁）经过高温煅烧转化成具有顺磁性的多壁碳纳米管/三氧化二铁 复合材料。为了提高多壁碳纳米管基铁磁性复合材料的水分散性，本文以亲水性的多糖 物质（壳聚糖和海藻酸钠）包覆其表面，从而使碳纳米管的疏水性和生物相容性得到了 极大的改善，同时也阻止了铁磁性物质之间的相互聚集。采用透射电子显微镜（TEM）、 傅里叶变换红外光谱仪（FT-IR）、X-射线粉末衍射仪（XRD）、Zeta 电位仪和振动样品 磁强计等多种分析测试仪器分别对制得的多壁碳纳米管基铁磁性复合材料的结构和性 能进行研究。结果表明：负载到多壁碳纳米管上的铁磁性粒子均具有相对较小的粒径和 较强的磁性。 2. 多壁碳纳米管基铁磁性复合材料作为靶向给药载体用于抗肿瘤药阿霉素体外负 载和控制释放 由于抗肿瘤药阿霉素和碳纳米管在结构上具有相似性，推测它们之间将可能存在 I π-π 非共价键共轭作用。通过 π-π 共轭作用以及阿霉素和修饰后碳纳米管之间的静电作 用，本文对阿霉素的体外负载进行了研究：在 pH 7.4（相当于人体正常生理环境）磷酸 盐缓冲液中，通过简单的混合反应将阿霉素接合到功能化修饰的碳纳米管表面。碳纳米 管具有较强的细胞膜穿透性，借助细胞内吞作用将携带药物进入细胞内。由于阿霉素是 pH 敏感型药物，在 pH 4.8（相当于肿瘤细胞内溶酶体的 pH 值 4-5）磷酸盐缓冲液中， 阿霉素被重新缓慢地释放出来。因此多壁碳纳米管基铁磁性复合材料可以用作靶向药物 载体，用于抗肿瘤药阿霉素的体外负载和控制释放系统中；采用紫外光谱仪和荧光光谱 仪等分析仪器分别研究了多壁碳纳米管/四氧化三铁和多壁碳纳米管/三氧化二铁对阿霉 素的载药及释药作用。 3. 多壁碳纳米管/羟基氧化铁复合材料的制备及其对废水中铬（Ⅵ）去除 探索了不同形貌和性能的多壁碳纳米管/羟基氧化铁的制备条件，采用化学共沉淀 技术制备出碳纳米管负载的超细小粒径且分布均匀的羟基氧化铁纳米复合材料。由于碳 纳米管和羟基氧化铁纳米粒子均具有稳定的化学性质，相对大的比表面积和超细粒径结 构，通过实验室研究，多壁碳纳米管/羟基氧化铁复合材料对废水中的重金属离子铬（Ⅵ） 有较强的吸附能力。因此，多壁碳纳米管/羟基氧化铁复合材料有望被用于中药材种植 过程中残留的铬（Ⅵ）的去除，以确保中药制剂中的重金属残留减少到最低限度。采用 透射电子显微镜（TEM）、傅里叶变换红外光谱仪（FT-IR）、X-射线粉末衍射仪（XRD） 等多种分析测试仪器对制得的多壁碳纳米管/羟基氧化铁的结构和性能进行表征；采用 电耦等离子发射光谱分析了多壁碳纳米管/羟基氧化铁对铬（Ⅵ）的吸附能力。 关键词：多壁碳纳米管/铁氧化物, 磁靶向纳米给药系统，复合材料 II Abstract Carbon nanotubes (CNTs) have attracted considerable research interest in the past decade due to their excellent mechanical, unique electronic and thermal properties. Especially, CNTs own one-dimensional space structure and relatively higher surface area, it is possible to attain novel CNTs-based composites by immobilizing some substances onto them. Finally, CNTs would be