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Cu-Ti-Si 体系自蔓延高温合成 Ti5Si3 的反应机理及电子结构研究摘要金属间化合物Ti5Si3具有高熔点(2130°C)、低密度(4.32g/cm3)、高硬度(11.3GPa)等优 异特性，值得进行深入的研究。在人们致力追寻节能、绿色的工业生产趋势下，这种节 能、方便的自蔓延高温合成技术被广泛应用到金属间化合物的制备中。本文首先通过实验研究了 Cu-Ti-Si 体系自蔓延高温合成过程的反应机理和 Cu 含量、 Ti/Si 原子比对体系燃烧温度、合成产物相组成、微观结构等的影响，其次又通过第一性 原理的计算方法研究了 Cu 的加入对 Ti5Si3 力学性能和电子结构的影响。以期为 Cu-Ti-Si 体系自蔓延高温合成过程提供可借鉴的理论基础。主要研究结果如下：(1)通过实验观察 Cu-Ti-Si 体系自蔓延高温合成过程，发现了在预热阶段，压坯上 表面局部被点燃。在反应阶段，燃烧波迅速蔓延整个压坯，放出强烈的光和热。在冷却 阶段，压坯的温度瞬时减小，反应结束；同时研究表明体系的燃烧温度随着 Cu 含量的 增加而明显下降，随着 Ti/Si 原子比的增加而增加，而且 Ti/Si 原子比对体系燃烧温度的 影响相对较小。(2)通过 XRD、SEM 及 EDS 等分析方法研究了 Ti/Si 原子比和 Cu 含量对 SHS 产物 相组成和微观结构的影响。结果显示：在不同 Ti/Si 原子比下，SHS 合成产物的主要相 是非计量比形成的，但是与体系最初设计的化学计量比还是相对的。而且不同 Ti/Si 原 子比下的产物微观形貌也不一样，TiSi2 呈长条状，TiSi 呈不规则的多边形状，Ti5Si3 呈 鹅卵石状。在不同的 Cu 含量下：SHS 合成产物的主要相是 Ti5Si3，但仍然伴有 TiSi2、 Cu3Si、Cu9Si 这些非稳定相。而且孔隙率随着 Ti/Si 原子比和 Cu 含量的增加而减小，使 产物的致密性有所提高。同时还发现了 Cu 的加入，致使体系反应过程中颗粒之间出现 了大量液相，促进反应的进行，改善了颗粒之间的粘结方式。(3)通过燃烧波前沿淬熄法探讨了 Cu-Ti-Si 体系自蔓延高温合成过程的反应机理。结 果显示，自蔓延高温合成过程中，Cu-Si 之间发生共晶反应产生液相，随着反应的进行， 大量[Ti]和[Si]溶解到液相当中，一旦达到饱和，Ti5Si3 便从饱和液相中析出，放出大量 的热，引燃体系的整个燃烧反应。并且在此基础上，提出了合成产物的反应机理是溶解-反应-析出。(4)通过第一性原理方法研究了 Cu 的加入对 Ti5Si3 力学性能和电子结构的影响。结果表明：Cu 会优先占据 Ti5Si3 的 4d-Ti 位置，而且能相对的降低 Ti5Si3 的稳定性，但能 提高 Ti5Si3 的综合性能；与此同时，Cu 占据 Ti5Si3 的 4d-Ti 位置时，随着 Cu 含量的增 加，晶格常数 a、c 都减小；体模量 B 和剪切模量 G 也逐渐减小，但是柯西压力(C12–C44) 和 B/G 值随之增加，都说明了 Cu 的加入使 Ti5Si3 有金属键的形成，使其从脆性材料过 渡到韧性材料，改善了 Ti5Si3 的综合性能。关键词：自蔓延高温合成，微观结构，反应机理，第一性原理Reaction mechanism and the electronic structure of Cu-Ti-Si system by self-propagating high temperature synthesis AbstractThe intermetallic compound of Ti5Si3 been worthy of in-depth study, in view of its highmelting temperature (2130?C), low density (4.32g/cm3), high hardness (11.3GPa),etc. At the same time, the trends of the industrial development can be reduced to the saving of energy and resource. Self-propagating high temperature synthesis technique have strong application in intermetallic compounds, this method has the characteristics of energy saving, convenient.In this paper, we have investigated the reaction mech