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同位素取代和碰撞能对NSH2反应立体动力学性质的影响-物理学报
物理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 61, No. 22 (2012) 223401 同位素取代和碰撞能对 反应立体 动力学性质的影响* 夏文泽 于永江 杨传路 ( 鲁东大学物理与光电工程学院, 烟台 264025 ) ( 2012 年6 月24 日收到; 2012 年7 月30 日收到修改稿) 基于Poveda 等计算得到的DMBE 势能面, 运用准经典轨线的方法研究了同位素取代和碰撞能对N( S)+H 反 ′ ′ ′ 应的立体动力学性质的影响. 计算并讨论了两矢量- 相关分布函数P θ , 三矢量- - 相关分布函数P φ , 空间分布函数P θ , φ , 微分反应截面和积分反应截面. 研究了碰撞能从25 kcal/mol 到80 kcal/mol 变化对三个反 应N+H , N+D 和N+T 的影响. 结果表明: 分子间同位素和碰撞能均会对反应立体动力学性质产生一定的影响. 关键词: 准经典轨线, 立体动力学, 矢量相关, 同位素效应 PACS: 34.50.Lf, 82.20.Kh 2002 年, Pascual 等 详细研究了NHH 反应体系, 1 引言 计算构建了体系的GAMESS 势能面, 用准经典轨 线(QCT) 方法计算了反应物分子处在不同振转动 N, H 元素是生物体内各种有机化合物的重要 激发态时的积分反应截面, 计算了正逆反应速率常 组成元素, 在自然界中普遍存在, N+H 三原子基元 数并与实验值 , 进行了比较, 发现符合的很好. 反应在大气化学和燃烧化学中有着极其重要的应 2005 年, Poveda 等报道了精确的DMBE 势能面 . 用, 在理论和实验方面都引起了人们的广泛关注, 最近, Han 等 基于DMBE 势能面 通过QCT 方 与激发态N( D) 原子相比, 基态N( S) 原子与H 法研究了H( S)+NH→N( S)+H 的反应速率常数, 反应不易发生, 但仍然有一些研究报道− . 计算结果与实验结果 相符得也非常好. 早在 1990 年, Koshi 等 使用原子共振 以前人们研究分子反应动力学问题主要关注 吸收实验技术研究了 N( S) 与 NO 和 H 的反
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