Ag2O／SiO2纳米复合催化剂制备及其催化性能研究-分子催化.PDFVIP

　第２１卷 第６期 分　　子　　催　　化 Ｖｏｌ．２１，Ｎｏ．６　 　２００７年１２月 ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＭＯＬＥＣＵＬＡＲＣＡＴＡＬＹＳＩＳ（ＣＨＩＮＡ） Ｄｅｃ．　２００７　 文章编号：１００１３５５５（２００７）０６０５３９０６ ＡｇＯ／ＳｉＯ 纳米复合催化剂制备及其催化性能研究 ２ ２ １） 刘玉章，蔡炳新 ，詹拥共 （湖南大学 化学化工学院，湖南 长沙４１００８２） 摘　要：由喷雾燃烧法制备含ＡｇＯ质量分数为８％和１２％的ＡｇＯ／ＳｉＯ纳米复合催化剂，采用ＳＥＭ、ＸＲＤ和ＦＴ ２ ２ ２ ＩＲ技术对催化剂及其前驱体进行表征，考察样品焙烧、活化中形貌和微观结构的变化．表征结果显示了处理过程 中样品粒径和活性中心等变化情况，且两个催化剂变化情形一致．以分子氧为氧化剂，采用气相环己烷一步环氧 化生成环氧环己烷反应，对催化剂进行活性测试，考察ＡｇＯ负载量、实验温度、Ｏ和原料气流速对催化剂性能的 ２ ２ 影响，并将两个催化剂活性测试结果进行比较．结果表明，８％ ＡｇＯ／ＳｉＯ纳米复合催化剂催化性能优于 １２％ ２ ２ ＡｇＯ／ＳｉＯ纳米复合催化剂；一定实验条件下，用８％ ＡｇＯ／ＳｉＯ纳米复合催化剂进行催化，环己烷转化率低于 ２ ２ ２ ２ ９．２％时，环氧环己烷选择性最高可达９５．２％． 关　键　词：喷雾燃烧法；ＡｇＯ／ＳｉＯ纳米复合催化剂；环己烷；催化氧化；１．２环氧环己烷 ２ ２ 中图分类号：Ｏ６４３．３８ 文献标识码：Ａ 　　１，２环氧环己烷（氧化环己烯）是一种非常重要 （ＴＥＯＳ，汕头市光华化学厂），环己烷（上海浦东化 的有机合成中间体，由于其分子中具有非常活泼的 工），ＡｇＮＯ（上海试剂一厂），及其他试剂．均为分 ３ 环氧基，能与氨、胺、酚、醇及羧酸等物质反应生 析纯． 成一系列附加值很高的有机化合物，如盐酸苯海 １．２催化剂的制备 索、农药三环锡、克螨特、聚碳酸酯、邻苯二酚等． 催化剂制备装置如图１所示． 目前，有关 １，２环氧环己烷的合成研究方法很 ［１７］ 多 ，但这些方法均存在原料价格高、产物分离 困难、环境污染大等问题，故目前方法大多停留在 实验室研究阶段，且主要以环己烯为原料．本文以 环己烷和分子氧为反应物，选择合适催化剂将环己 烷一步催化氧化成环氧环己烷，这种研究尚未见报 道．考虑环己烷和环氧环己烷的结构，催化剂的致 活温度不宜过高，供氧能力不宜过强；载体应价廉 易得，耐氧化耐热性强，不易与活性中心结合，机 械强度好和比表面积大的特点，故采用ＡｇＯ／ＳｉＯ ２ ２ 纳米复合催化剂作为环己烷催化环氧化的催化剂． 本实验采用喷雾燃烧法，制备了ＡｇＯ／ＳｉＯ纳米复 ２ ２ 合催化剂．在实验条件下，该催化剂对环氧环己烷 图１喷雾燃烧装置图 目标产物有较高的选择性． Ｆｉｇ．１ＴｈｅｐｉｃｔｕｒｅｏｆＡｔｏｍｉｚｉｎｇｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎｄｅｖｉｃｅ １实验部分