预处理条件对Fe-Mn催化剂催化CO加氢合成低碳烯烃性能影响.pdfVIP

白 油 化 二I： · l332 · PETROCHEM1CALTECHN0LOGY 2010年第 39卷第 12期 预处理条件对 Fe—Mn催化剂催化 CO加氢 合成低碳烯烃性能的影响 张建利 ，赵天生 ，范素兵 ，李文怀 ，孙予罕 (1．宁夏大学 能源化工 自治区重点实验室，宁夏 银川 750021； 2．中国科学院 山西煤炭化学研究所 煤转化国家重点实验室，山西 太原 030001) [摘要』制备了一系列Fe—Mn催化剂，考察了预处理条件对其催化CO加氧合成低碳烯烃性能的影响。实验结果表明，用CO处 理的催化剂较用H 处理的催化剂具有较离的烯烃选择性；在CO气氛、300℃—F还原4h的催化剂k，产物 C，～烃中烯烃与烷烃 的质量 比可达588；碳化温度升高，重质烃含量增加 ；但在 CO气氛、400℃下还原4h的催化剂上，产物中重质烃含量有所下降。 XRD和XPS表征结果显示，用 CO处埋 的催化剂 中有碳化物生成，且高温、CO处理的催化剂表面有大量的碳化物生成；CO， (CO)一TPD表征结果显示，碳化过群增强了催化剂的表面碱性，增强了CO的吸附能力，相对加氧能力减弱，烯烃选择性提高，促 进 了链增长。但剐时CO吸附能力的增强，促进 了CO高温预处理下的碳沉干j!，进而抑制 了重质烃的生成 。 [关键词]铁锰催化剂；一氧化碳加氢；低碳烯烽；预处理；碳化 文章编号]1000—8144(2010)12—1332—05 [中图分类号]TQ221．1 [文献标识码]A EffectsofPretreatmentConditionsforIronM·anganeseCatalystonSynthesisof LightOlefinsThroughCO Hydr0genati0n ZhangJianli，ZhaoTiansheng ，FanSubing ，LiWenhuai，Sun Yuhan (1．KeyLaboratoryofEnergyResourcesChemicalEngineering，NingxiaUniversity，YinchuanNingxia750021，China； 2．StateKeyLaboratoryofCoalConversion，InstituteofCoalChemistry，ChineseAcademyofSciences TaiyuanSh~xi030001，hC ina) ， [Abstract] Effectsofpretreatmentconditionsfortheiron—manganesecatalystsonsynthesisoflightolefins throughCO hydrogenationwere investigated．Itwasfound thattheCO and H2／CO pretreated catalysts showedhigherolefinselectivitythanonlyH2pretreatedthat．Themassratioofolefinstoparaffinsinhte C2— 4productsreached5．88whenthecatalystwaspretreatedwith CO at300℃ for4h．Theheavy hydrocarboncontentincreasedwithriseofthecarbonizationtemperaturebutdecreasedwhenthecatalystwas pretreatedwithCO at400℃．XRD andXPScharacterizationsindicatedhtattheCO pre