用于N2O一步氧化苯制苯酚Fe-ZSM-5催化剂积碳和再生研究.pdfVIP

石 油 化 工 · 492 · PETROCHEMICALTeCHN0L0GY 2010年第39卷第5期 用于N2O一步氧化苯制苯酚的Fe—ZSM 一5 催化剂的积碳及再生研究 米冠杰，李建伟，范 卓，邱 东，陈标华 (北京化工大学 化工资源有效利用国家重点实验室，北京 100029) [摘要]考察了Fe—ZSM一5分子筛催化剂对N2o一步氧化苯制苯酚反应的催化性能以及催化剂的积碳和再生过程。通过TG 分析得出，在不同空速下，65min内催化剂上的积碳量 (质量分数)都接近5％。催化剂的活性评价结果表明，不同空速下形成的 积碳对催化剂活性的影响不同，高空速下形成的积碳更易使催化剂失活，低空速下形成的积碳对催化剂活性的影响相对较小。采 用非等温法研究了失活Fe—ZSM一5分子筛催化剂的烧炭动力学，得出了烧炭动力学方程，其中烧炭活化能为 l38．】5kJ／mol，烧 炭反应级数为7．2。分析结果表明，烧炭过程中的失重量变化率对烧炭速率影响极大，内扩散是烧炭反应的控制步骤。 [关键词]一氧化二氮；苯；苯酚；Fe—ZSM一5分子筛催化剂；积碳；烧炭动力学 [文章编号]1000—8144(2010)05—0492—05 [中图分类号]TQ243．12 [文献标识码]A CokeonFe-ZSM -5ZeoliteCatalystforOne--StepOxidationofBenzenewith N2O toPhenolandItsRegeneration MiGuanjie，LiJianwei，FanZhuo，QiuDong，ChenBiaohua (StateKeyLaboratoryofChemicalResourceEngineering，BeijingUniversityofChemicalTechnology，Beijing100029，China) [Abstract]CatalyticperformanceofFe—ZSM一5zeolitecatalystinohe—stepoxidationofbenzenewith N2O tophenolwasinvestigated．Cokeformingduringhtereactionunderdifferentspacevelocitiesand regenerationbehaviorofhtedeactivatedcatalystwerestudied．Thetotalamountofthecokemeasured byTGmethodapproachedto5％ (W)inthereactionfor65minunderthedifferentspacevelocities． Resultofhtecatalystevaluationshowedthatthecokeformedunderhtedifferentspacevelocitieshad differentimpacton thecatalystperformance．Thecokefomr edunderhigh spacevelocity deactivated catalystmore easily，while the thatformed underthe low space velocity lessaffected the catalyst perfomr ance．CokecombustionkineticsondeactivatedFe—ZSM-5zeolitecatalystwasstudiedbynon— isohtermalmethodandcokecombustionkineticequation wasobtained．The corresponding activation energyandhtereactionorderwere138．15kJ／moland7．2，respectively．Themasslosschangeratio