金属-有机骨架材料用于去除天然气中H_2S计算研究.pdfVIP

物理化学学~E(WuliHuaxueXuebao) January Acta尸 ．-Chim．Sin．2015，31(1)，41-50 41 [Article] doi：10．3866／PKU．WHXB201411132 ⅥnⅣw．whxb．pku．edu．cn 金属-有机骨架材料用于去除天然气中H2S的计算研究 许 红’ 童敏曼’ 吴 栋 ’ 肖 刚 ， 阳庆元’ 刘大欢 仲崇立 ’ (北京化工大学化学工程学院，先进纳微结构材料实验室，北京 100029； 中国石油吉林石化公司，吉林 吉林 132022) 摘要： 众所周知，天然气作为一种利用效率高的清洁能源，其需求量正与 日俱增．但天然气中包含的HS等有 害气体会危害人类健康、腐蚀设备、污染生态环境等．为解决这一问题。寻找 良好的HS吸附剂，本文采用巨正 则系综蒙特卡罗 (GCMC)模拟方法，针对天然气中HS／CH混合气分离，对33种具有代表性的稳定金属．有机 骨架 (MOF)材料进行HS选择性和工作容量(变压吸附(PSA)及真空变压吸附(VSA)过程)的筛选．结果表明， ZIF．80，Zn．bpydtc，CAU．1．(OH)，CH。O．MOFa最适用于本体系VSA过程的气体分离：而后两者最适用于 PSA过程的气体分离．通过分析高选择性和高工作容量材料的结构特征，发现改性官能基团以及4qL作用的出 现是影响选择性的关键因素，其中-CI、一OH、一OCH。基团对HS气体的吸附作用力最强．具有高的工作容量 材料的特点是选择性高，对气体吸附作用力大，吸附位置多．基于筛选出的高选择性、高工作容量的稳定MOF 材料总结出的强化HS选择性及工作容量的一般性规律，为MOF材料应用于天然气脱硫提供了理论基础． 关键词：HS：金属一有机骨架： 天然气：筛选：分离 中图分类号：O641 ComputationalStudyofMetal-OrganicFrameworksforRemoving H2Sfrom NaturalGas xuHong’ TONGMin—Man’ W UDong’ XIAO Gang’ YANG Qing—Yuan’ LIUDa—Huan’ ZHONG Chong—Li’ (’LaboratoryofAdvancedNanostructureMaterials，SchoolofChemicalEngineering,BejiingUniversityofChemical Technology,Beijing100029, R．China； 2PetroChinaJilinPetrochemicalCompany,Jilin132022，JilinProvince,PR．China1 Abstract：Naturalgasisahighlyefficientenergysourcesubjecttogrowingdemand．Naturalgascontains H2S．whichcanharm humanhealthandcauseequipmentcorrosionandenvironmentalpollution．EffectiveH2S adsorbentsarenecessarytoovercometheseproblems．GrandcanonicalMonteCarlo(GCMS)simulationswere performedtostudytheselectivityandworkingacpacity(pressureswingadsorption(PSA)andvacuumpressure swingadsorption(VSA)processes)ofH2Sin33kindsofsta