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工业催化专业优秀论文 TS-1分子筛合成过程中影响因素的研究 关键词:分子筛 合成过程 环氧化反应 丙烯 钛硅分子筛 摘要:本论文以自制四丙基氢氧化铵(TPAOH)为模板剂、正硅酸乙酯(TEOS)为硅源、钛酸四丁酯(TBOT)醇溶液为钛源,采用水热法合成了纳米钛硅分子筛TS-1。考察了TPAOH的浓度,来源,晶化时间对纳米TS-1物化性质及催化性能的影响。运用XRD、FT-IR、UV-Vis和TEM等对分子筛进行表征,并考察了样品的丙烯环氧化反应性能。结果表明水热法合成的纳米TS-1放大合成重复性好,催化剂粒径保持在100-200 nm;过氧化氢的转化率为97.0%,环氧丙烷(PO)的选择性为96.4%。 以四丙基溴化铵(TPABr)为模板剂、四氯化钛醇溶液为钛源,硅溶胶为硅源,加入晶种合成了微米TS-1,考察了不同晶种,放大合成对TS-1物化性质及催化性能的影响。结果表明:以TPAOH为模板剂合成的TS-1为品种合成廉价钛硅分子筛具有较好的丙烯环氧化性能,PO的选择性可达到86%,过氧化氢的转化率可达到95%;廉价法放大合成微米TS-1,过氧化氢的转化率相似,环氧丙烷的选择性明显提高。 采用有机碱TPAOH,无机盐(Na2SO3)对合成的TS-1进行改性处理,考察改性剂与TS-1的配比条件,TPAOH来源等条件对改性样品物性及丙烯环氧化反应的影响,结果表明,使用TPAOH处理微米TS-1后,分子筛的骨架结构、结晶度等基本没有受到影响,外表面基本完好,但在TS-1内部出现了空腔,在D≈0.5 nm和D≈1.5 nm处的孔数量增加,骨架钛含量增加,双氧水的转化率能够从90,4%达到98.0%以上,最佳改性条件100 gTS-1:0.02 mol TPAOH:23 molH2O,处理温度170℃,处理时间48 h。采用Na2SO3改性TS-1,表征结果显示,Na2SO3改性能使TS-1中L酸强度减弱。采用适量的Na2SO3改性处理时,催化剂的活性不受影响,而PO选择性明显提高,本文选择的Na2SO3最佳改性条件为:100 gTS-1:0.3 gNa2SO3,室温搅拌6 h。 正文内容 本论文以自制四丙基氢氧化铵(TPAOH)为模板剂、正硅酸乙酯(TEOS)为硅源、钛酸四丁酯(TBOT)醇溶液为钛源,采用水热法合成了纳米钛硅分子筛TS-1。考察了TPAOH的浓度,来源,晶化时间对纳米TS-1物化性质及催化性能的影响。运用XRD、FT-IR、UV-Vis和TEM等对分子筛进行表征,并考察了样品的丙烯环氧化反应性能。结果表明水热法合成的纳米TS-1放大合成重复性好,催化剂粒径保持在100-200 nm;过氧化氢的转化率为97.0%,环氧丙烷(PO)的选择性为96.4%。 以四丙基溴化铵(TPABr)为模板剂、四氯化钛醇溶液为钛源,硅溶胶为硅源,加入晶种合成了微米TS-1,考察了不同晶种,放大合成对TS-1物化性质及催化性能的影响。结果表明:以TPAOH为模板剂合成的TS-1为品种合成廉价钛硅分子筛具有较好的丙烯环氧化性能,PO的选择性可达到86%,过氧化氢的转化率可达到95%;廉价法放大合成微米TS-1,过氧化氢的转化率相似,环氧丙烷的选择性明显提高。 采用有机碱TPAOH,无机盐(Na2SO3)对合成的TS-1进行改性处理,考察改性剂与TS-1的配比条件,TPAOH来源等条件对改性样品物性及丙烯环氧化反应的影响,结果表明,使用TPAOH处理微米TS-1后,分子筛的骨架结构、结晶度等基本没有受到影响,外表面基本完好,但在TS-1内部出现了空腔,在D≈0.5 nm和D≈1.5 nm处的孔数量增加,骨架钛含量增加,双氧水的转化率能够从90,4%达到98.0%以上,最佳改性条件100 gTS-1:0.02 mol TPAOH:23 molH2O,处理温度170℃,处理时间48 h。采用Na2SO3改性TS-1,表征结果显示,Na2SO3改性能使TS-1中L酸强度减弱。采用适量的Na2SO3改性处理时,催化剂的活性不受影响,而PO选择性明显提高,本文选择的Na2SO3最佳改性条件为:100 gTS-1:0.3 gNa2SO3,室温搅拌6 h。 本论文以自制四丙基氢氧化铵(TPAOH)为模板剂、正硅酸乙酯(TEOS)为硅源、钛酸四丁酯(TBOT)醇溶液为钛源,采用水热法合成了纳米钛硅分子筛TS-1。考察了TPAOH的浓度,来源,晶化时间对纳米TS-1物化性质及催化性能的影响。运用XRD、FT-IR、UV-Vis和TEM等对分子筛进行表征,并考察了样品的丙烯环氧化反应性能。结果表明水热法合成的纳米TS-1放大合成重复性好,催化剂粒径保持在100-200 nm;过氧化氢的转化率为97.0%,环氧丙烷(PO)的选择性为96.
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