Cu修饰的MCM—41的合成,表征及对芳烃羟化反应催化作？….pdfVIP

Vo1．2】 高等学校化学学报 NO．9 2 0 0 0年 9月 CHEMICA[ joURNAI OF CHINESE UNIVERSITIES 1 451～】4j4 Cu修饰的MCM一41的合成、表征及对芳烃 羟化反应催化作用的研究 ， ]／ 、／ 孙建敏 孟祥举 王润伟 林文勇 林凯峰 庞文琴 蒋大振 徐如人 肖丰收 7 7 — —— 林大学无机合成与材料耐备化学开放实验室、化学系，长春130023) ，‘／／，， 摘 要 利用MCM一4l形成过程中协同自组装的特点t在台成过程中引人Cu(NH )i ，制备出过渡金属表面 修饰的纯硅舟孔分子筛Cu—MCM一41，采用XRD，ICP，ESR，N 吸附等手段确定Cu处于MCM一41的表面． 取代了端羟基中氢的位置，与骨架挢氧和硅羟基中的氧配位 利用苯酚羟化反应为撩针，考察了Cu—MCM 41的催化活性．结果表明，Cu—MCM一41具有很高的苯酚羟化活性、与TS一1分子筛的催化效果相当，对萘酚 、 ， … ／ ；} 锈 关键词粤中 ：坐 塾坌王堡；7“：。z； !璺 化； ! ! 仨 ， }， f7； t． M0 j ； ， 一 A 0251 0790(2000)09 1451 040790(2 ) 09-451-04 图分类号 0643．1 文献标识码 ，＼ 文鼙 号 一 由于介孔分子筛MCM一41具有较高的比表面积、均匀的孔径分布，且反应物、产物分子在其孔道 内较小的扩散阻力而为该类分子筛在液相选择氧化中提供了广阔的应用前景 ]．MCM一41表面有许 多端羟基，这些端羟基可用来固定活性基蜀，处于表面修饰位置的活性基蜀暴露在外表面，活性点得 以充分利用，因而赋予介孔分子筛新的催化活性，Thomas等 将rri修饰到MCM一41表面，这种钛活 性中心在催化环己烯氧化反应中表现出很高的活性，且再生性良好． 本文采用MCM一41形成过程中协同自组装的特点，在合成过程中引入配合物Cu(NH )： ．经过高 温焙烧后，过渡金属Cu与配体NH 解离，Cu被锚定在MCM一41孔道表面、通过XRD，ESR，N：吸 附，离子交换等表征手段确定了Cu的配位状态．以Cu MCM一41为催化剂对苯酚及大分子萘酚羟化反 应进行了催化性能研究．结果表明，Cu MCM一41具有很高的催化活性． 1 实验部分 1．1 催化剂的制备