模拟高放玻璃固化体在低氧地下水中的长期蚀变行为研究.PDF

第31 卷 第2 期 辐射防护 Vol. 31 No.2 2011 年 3 月 Radiation Protection Mar. 2011 模拟高放玻璃固化体在 低氧地下水中的长期蚀变行为研究 1 1 2 1 1 1 1 甘学英 ，张振涛，苑文仪，王 雷，邢海青，白 杨，马 辉 （1. 中国原子能科学研究院放射化学研究所，北京102413； 2. 清华大学环境科学与工程系，北京 100084） 摘 要：高放废物玻璃固化体的长期蚀变行为对深地质处置场的安全评价非常重要。玻璃蚀变在正常条 件下发展缓慢，为了能够预测玻璃的长期蚀变行为，本研究采用了150 ℃下，玻璃体表面积与浸泡溶液体积 比（S/V）为6 000 m-1 的粉末静态浸泡法（PCT法）来加快腐蚀进度，用扫描电子显微镜-X射线能谱仪（SEM- EDS）和X射线衍射仪（XRD）分析了固体样品表面形貌和二次矿物相，用电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP- AES）分析了浸出液中的元素含量。结果表明，模拟高放废物玻璃体在遭受苦咸地下水长期浸泡的后果是 表面生成蜂窝状富Mg和Fe 的页硅酸盐和铝硅酸盐矿相，这些二次矿相主要是绿脱石[Na Fe Si O （OH）· 0.3 2 4 10 2 4H O]、蒙脱石[Ca （Al ，Mg）Si O （OH）·4H O]、发光沸石[ （Na ，K ，Ca）Al Si O ·7H O]和斜发沸石[ （Na ， 2 0.2 2 4 10 2 2 2 2 2 10 24 2 K，Ca）Al Si O ·18H O]等矿物。玻璃的溶解进一步加深后，B和Na会以硼砂形式浸出。页硅酸盐矿物的形 5 6 30 72 2 成会加快玻璃的溶解速度，重新恢复的最大速率要比之前稳定的速率高出约4倍。 关键词：玻璃固化体；长期蚀变行为；二次矿相；蚀变速率 中图分类号：TL941.113 文献标识码：A 中国的高放废液拟采取玻璃固化深地质处 国的SRL 高放玻璃固化体的蚀变亦作了全面 [6] 置的技术路线，其基本概念是高放废液用硼硅酸 评价。我国学者吴兆广等 等用挂片静态浸泡 盐玻璃固化，不锈钢容器包装，待冷却后进行深 法（MCC- 1 法）研究了模拟高放废物玻璃固化 地质处置。由于高放废物的处置期限设计为几千 体浸出行为，发现在90 ℃浸泡56 天后玻璃表 至上万年，若干年后，高放废液玻璃固化体可能 面出现点腐蚀和表面沉积物，未见玻璃固化体 [7，8] 会与地下水接触，被溶解后可造成放射性核素 本身析晶。盛嘉伟等 用MCC- 1 法研究玻璃 释放，此时高放玻璃固化体成为放射性核素迁 固化体在去离子水和模拟地下水中浸泡后的 移的主要源项。因此研究高放模拟玻璃固化体 表面特性和浸出特性，实验时间为 180 天，作 在低氧地下水条件下的蚀变行为对我国高放 者发现温度对浸出有重要的影响，表面分析揭 玻璃固化体处置的安全评价有重要的意义。