以负载Fe的介孔分子筛为模板合成碳纳米管.pdfVIP

第 33卷 第 4期 煤 炭 转 化 Vo_【33 NO．4 2010年 1O月 CoAL C0NVERSION oct．2O1O 以负载Fe的介孔分子筛为模板合成碳纳米管 刘光焕” 韩艳星 杨永珍。 刘旭光 许并社 摘 要 以负载Fe的介孔分子筛Fe／MCM一41和 Fe／ABW 分别为催化剂，乙炔为碳源，采用 化学气相沉积法对催化合成碳纳米管 (CNTs)进行研 究，讨论 了反应温度、催化剂种类以及催化剂 预处理对CNTs纯度和形貌的影响，通过场发射扫描 电子显微镜、高分辨透射 电子显微镜和 X～射 线衍射仪对产物的结构和形貌进行 了表征和分析，并对 CNTs的生长机理进行 了推测．结果表 明， 在反应温度为700。C，两种不同的催化剂经H 还原后 ，催化生长出直径均匀(20nm～30rim)且晶 化程度较好 的 CNTs． 关键词 介孔分子筛，化学气相沉积，碳纳米管 中图分类号 TQ530．2 750℃下由乙炔分解制备 CNTs．本研究分别用负 0 引 言 载Fe的ABw 和 MCM一41分子筛作为催化剂，乙 炔作为碳源，用 CVD法合成 CNTs，讨论 了反应温 碳纳米管 (CNTs)自20世纪 9O年代初被发现 度和介孔分子筛载体对 cNTs生长的影响，并且考 以来_】]，由于其特殊 的化学、机械和 电子特性，近 察 了催化剂预处理 (是否经 H 还原)对合成 CNTs 十几年来一直是纳米材料领域关注的焦点．目前制 的影响，最后对 CNTs的生长机理进行了推测． 备 CNTs的常规方法主要有电弧放电法[3]、化学气 相沉积 (CVD)法 。]、等离子体法 。叩和激光蒸发 1 实验部分 法_1等．在CVD法中，催化剂载体以及载体和催化 剂之间的相互作用是制备 CNTs及其产率的重要 1．1 负载 Fe的介孔分子筛的制备 影响因素，因此，对催化剂及其载体的研究是当前探 讨的一个重要方向．目前，使用多孔材料负载催化剂 采用浸渍法制备负载 Fe的介孔分子筛 ：称取 来催化制备 CNTs方面已有大量研究，如以多孑L氧 2gFe(NO。)。·9H。O置 于 250mL烧杯 中，加入 化铝、多孔硅和多孔硅胶等作为催化剂载体来催化 20mL去离子水 ，使其充分溶解 ；再加人 0．2g分子 生长 CNTs．口n 介 孔 材料 是 孔径 在 2nm ～ 筛，将上述混合物置于空气 中静置 12h；待悬浮液 50nm之间且孔径均匀、排列一致的多孔材料．经过 沉淀后 ，小心倒去上层清液 ，将剩余物于 100℃下烘 优化合成条件或后处理，可得到具有规则的孔道结 干得到所需催化剂，即Fe／ABw 和Fe／MCM一41． 构 、孔径分布窄、孔径大小可调 、具有很好 的热稳定 1．2 CNTs的制备 性和机械稳定性的介孑L材料 ，因而在制备 CNTs方 面最有发展前途．Yang等 以负载Fe或Fe／Co的 将约 0．1g催化剂均匀平铺在长约 18mm 的 MCM一41和 MCM一48介孔分子筛为载体、苯作碳 石英舟内，置于内径为 35Film 的石英管 内；然后将 源，采用 CVD法在 650 ℃下合成 CNTs；Wang 石英管放人管式电阻炉的中间反应区；封闭石英管 ， 等 】【用溶胶一凝胶法在酸性溶液 中制备 了Fe／SBA一 在 Ar的保护下开始升温 ，当温度升至 700℃时，以 15介孔分子筛 ，以此分子筛为载体 ，采用 CVD法在