3A分子筛光催化剂的制备及其可见光脱氮性能.pdfVIP

第32卷 第9期 应 用 化 学 Vol_32Iss．9 2015年9月 CHINESEJOURNALOFAPPLIEDCHEMISTRY Sep．2015 氧化铜 ／氧化锌 ／3A分子筛光催化剂的 制备及其可见光脱氮性能 陈 峰 黄莹莹 颜桂炀 樊海梅 黄仁 昆 (宁德师范学院化学系 福建 宁德 352100；福建师范大学化学与化工学院 福州 350007； 福州大学光催化研究所，能源与环境光催化国家重点实验室 福州350002； 福建省高分子材料重点实验室 福州 350007； 绿色能源与环境催化福建省高等学校重点实验室 福建 宁德352100) 摘 要 采用浸渍法合成了氧化铜／氧化,~／3A分子筛(CuO／ZnO／3A)复合催化剂，并利用 X射线粉末衍射 (XRD)、紫外．可见漫反射光谱 (uV—VisDRS)、x射线光电子能谱 (XPS)等技术手段对催化剂的结构及性能 进行了系统的表征；以吡啶一正辛烷体系为模拟油品氮源，系统研究了该催化剂在可见光作用下的光催化脱氮 行为，并系统考察了催化剂的制备条件、用量及催化时间对其脱氮性能的影响。结果表明，随着锌源与铜源加 入量的增加 ，CuO／ZnO／3A复合物的光催化活性 ，呈现先增大后降低的规律。在400℃煅烧5h的情况下，当 锌源的加入质量分数为9．8％，铜源的加入质量分数为 28．6％时，在可见光照射条件下，反应 150min后， CuO／ZnO／3A复合催化剂对50mL吡啶质量分数为 100 g的模拟油品中吡啶的脱氮率达到74．78％。 关键词 氧化铜／氧化锌／3A分子筛；光催化；可见光；脱氮 中图分类号 ：0643 文献标识码 ：A 文章编号：1000-0518(2015)09—1040-08 DOI：10．11944／j．issn．1000-0518．2015．09．150075 近些年来，金属氧化物半导体材料因具有光敏性高、环境友好且成本低等优点¨。，被广泛应用于环 境光催化方面，尤其是在净化污水等领域。但是对于宽能带半导体(如TiO等)，只能在受到紫外光激 发下才具有较好的光催化性能 J，而波长在400—700nm范围的可见光 占总太阳辐射能量的45％左 右，紫外线只占了不到 10％_4J。目前已经得到证明，将不同纳米结构的半导体组成，形成纳米复合物， 特别是将n型半导体与P型半导体复合形成p-n异质结，一方面可以拓展宽禁带半导体材料对光的吸 收范围，另一方面可以通过使电子或空穴从一个半导体转移到另一个半导体来提高材料的光催化性 能 。 ZnO的禁带宽度为3．37eV，是一种典型宽禁带n型半导体材料，由于具有较高的感光性能，被认为 是最重要的半导体光催化剂之一_6]。ZnO和不同物质间的电子耦合是提高ZnO型纳米复合材料光催化 性能的方法之一。半导体之间的异质结构可以扩宽光催化剂对光的响应范围，并且能提高电荷分离的 效率。而作为一种重要的P型窄带半导体，CuO常被用来与宽禁带半导体材料复合，进而提高其光催化 效率 j。ZnO—CuO复合纳米材料由于CuO的存在拓展了ZnO的光吸收范围，降低了ZnO的光腐蚀，而 被广泛研究 引。吉林大学电子科学与工程学院的张彤教授采用线电爆炸方法制备了平均粒径为60— 90nm的zn—cu复合纳米颗粒，而且发现这种纯净的复合物对乙醇具有 良好的敏感特性 。武汉大学 的李金钗课题组采用离子束溅射技术和热氧化工艺，对预先制备的ZnO纳米线表面进行纳米CuO修 饰 ，使得表面原子具有高的化学活性。异质结的形成改变了ZnO材料本身的光学、电学性质，但文章并 未对材料的性能进行研究 。 、 2015-03-02收稿，2015-05-12修回，2015-07—10接受 国家 自然科学基金项 目、宁德师范学院服务海西项 目(2010H103)、福建省交通运输厅科技项 目(201323)、宁德师范学 院科研资助项