Ni／La-BaTiO3催化剂的低温CH4／co2重整性能研究.pdfVIP

学兔兔 石 油 与 天 然 气 化 工 CHEMICAL ENGINEERING OF OIL GAS 479 Ni／La--BaTiO3催化剂的低温CH4／co2重整性能研究 胡全红 黎先财 杨爱军 (南昌大学化学系) 摘 要 镧液相掺杂合成了不同镧含量的 La—BaTiO。载体，再通过浸渍负载活性组分制备 出Ni／La—BaTiO 催化剂。通过CH ／co 连续重整制合成气反应，考察常压下、700 C和750 C 温度的Ni／I a—BaTi()。催化剂稳定性和积炭性能；采用CO 脉冲反应评价了700℃低温重整条件 下各Ni／La—BaTiO。催化剂上一氧化碳的歧化反应程度。结果表明，一氧化碳的歧化反应程度对 催化剂低温CH ／co 重整的稳定性和积炭性能影响显著，Ni／1．05 La—BaTi()s是最佳的低温 CH ／cO。重整催化剂。 关键词 镧 Ni催化剂 甲烷 二氧化碳 重整 DOI：10．3969／J．issn．1007～3426．20l0．06．005 二氧化碳重整甲烷的化学反应越来越受到人们 La—BaTiO。催化剂在700 C低温条件下CH ／coz 的重视，不仅因为它可利用自然界廉价丰富的二氧 催化重整的稳定性及积炭性能，并讨论催化剂的低 化碳、甲烷资源得到合适的H ／co比例的合成气， 温催化重整积炭性能与其结构之间的关系，有关这 用于费一托合成液态碳氢化合物，而且从环保的角 方面的工作鲜有报道。 度来看，它也可以缓解因甲烷和二氧化碳气体带来 l实验部分 的地球温室效应，对解决人类当前面临的能源短缺 1．1载体和催化剂的制备 和环境污染问题有重要的现实意义【 。以钛酸钡为 室温及搅拌条件下将钛酸四丁酯用适量无水乙 基本载体负载的镍基催化剂在二氧化碳重整甲烷反 醇处理，得到一透明溶液；另取一定量的醋酸钡和醋 应中具有很高的活性 ]，而以钛醇、过渡金属镍、 酸镧用蒸馏水溶解，以醋酸调节溶液的pH值为4 钡和镧的醋酸盐为起始原料，通过溶胶一凝胶法制 ～ 5．然后将以上得到的两溶液于5OC～6O C水浴 备的Ni—I a—BaTi()。镍基催化剂在高于750 C的 槽中强烈搅拌混合，得到均匀透明的溶胶(钛钡摩尔 操作温度下，CH ／c() 催化重整具有较好的活性及 比为l：1)。将此透明溶胶在50 C～6OC水浴槽中 稳定性 。然而，过高的反应温度使工业上对反应 保温30 rain左右进一步凝胶化后，1l0 C干燥12 h， 器材质的要求很高，也不利于节约能源．降低能耗。 空气气氛中750℃煅烧3 h，取出冷却后得到掺杂镧 因此，研究低温条件下催化剂的CH ／co 催化重 的I a—BaTi() 载体。 整性能是非常有意义的。热力学计算表明，甲