钒钛基SCR催化剂密度泛函理论计算研究进展.pdfVIP

第44卷第3期 应 用 化 工 V01．44NO．3 2015年3月 AppliedChemicalIndustry Mar．2015 钒钛基 SCR催化剂密度泛函理论 计算研究进展 车宇，宋浩，郑成航，陈景欢，邱坤赞，高翔 (浙江大学 能源清洁利用国家重点实验室，浙江 杭州 310027) 摘 要：从基本结构模型和相关化学反应两大方面综述了选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂密度泛函理论(DFT) 计算的研究现状，对理论模型构建方法、基于理论计算的催化剂表面特性以及相关化学反应机理进行了总结。负 载型周期性结构模型更接近真实催化剂表面结构，其计算结果与实验的可对照性更强。钒氧化物(VO)在TiO： (001)面上负载时体系结构最稳定，以类似表面重构的结构或延伸Tio2晶体结构的形式与B02载体键合。V多以 四面体配位形式存在，VO．V和V．O．Ti是重要的活性位点。NH：NO是SCR反应过程中的重要中间体，存在多种生 成路径。SCR催化剂表面零价汞 (Hg~)氧化生成 HgC12的反应遵循Langmuir—Hinshelwood机理。 关键词：选择性催化还原；汞；钒钛催化剂；密度泛函理论 中图分类号：TQ02；O664 文献标识码：A 文章编号 ：1671—3206(2015)03—0537—07 Review onDFT studyofV2O5／TiO2basedSCR catalyst CHEYu，SONGHao，ZHENGCheng-hang，CHEN Jing-huan， QiUKun—zart，GAOXiang (StateKeyLaboratoryofCleanEnergyUti~zafion，Zh~iangUniversity，HangzhOH310027，China) Abstract：Areviewondensityfunctionaltheory(DFT)studyofV2O5／TiO2basedselectivecatalyticre— duction(SCR)catalystwaspresented．Constructionofthetheoreticalmodel，surfacepropertyofthecata— lystandmechanismsofSCRandmercuryoxidationreactionwerereviewed．Periodicmodelismoreappro— pliatetorepresenthtecatalystSUrface．Vanadiumoxides(VO)preferentiallyanchortothe(001)facet ofanatase，inthe “ad—molecule”form orwiht ananatase—likesturcture．VO isusuallytetrahedrallycoor- dinatedandhtebridgingoxygensinV—O—V andV—O-Tiarecrucialactivesites．NH2NO isthekeyinter— mediateinSCR reaction，withmultiplepahtstogenerate．OxidationofHgtoHgC12onSCRcatalystsur- facefollowsaLangmuir—Hinshelwoodmechanism． Keywords：selectivecatalyticreduction(SCR)；mercury；V205／TiO2一basedcatalyst；densityfunctional theory (Drr) 选择性催化还原 (SCR)烟气脱硝技术作为 目前 绕反应物与VO 的相互作用展开。燃煤烟气中的 火电厂高效控制NO 排放的重要技术手段