二氧化铈碳微球复合材料的制备.pdf

第七届全国催化剂制备科学与技术研讨会 二氧化铈／碳微球复合材料的制备 郭明聪h2杨永珍1，3任文芳1，2李莎1，2刘旭光1厶许并社1’3 (1．新材料界面科学与工程教育部重点实验室(太原理工大学)，山西太原030024； 2．太原理工大学化学化工学院，山西太原030024； 3．太原理工大学材料科学与工程学院，山西太原030024) 摘要：以重油残渣(DOA)为原料，在氩气气氛下，采用化学气相沉积法制备出了碳微球(CMBs)， 电子显微镜、傅立叶红外光谱、x一射线衍射及热重检测手段对生成的产物进行了形貌的观察和结构 的表征。结果表明：用DOA制得的高纯度的CMBs粒径均匀、分散性好，负载CeO：后得到了CeO：／ CMBs复合材料，所获得的复合材料可望成为一种新型的催化剂。 关键词：碳微球；重油残渣；二氧化铈；化学沉积法 碳微球(CMBs)具有良好的化学性能、热稳定性和优良的导电、导热等特性，是一种具有广泛应用 前景的碳材料。制备CMBs的主要方法有乳液法‘1|、悬浮法‘21、高压碳化法‘31、气相沉积法‘4j1等。气 相沉积法工艺操作简单、成本低，适于工业化生产。在复合材料领域方面，将碳材料与金属或金属氧 化物复合已进行广泛研究并取得了很大进展。Vassilios等∽1将金、铂和铑沉积在碳纳米管上，制得的 复合物可作为有机反应的催化剂。Lin等l_列在超临界的CO：中合成铂／碳纳米管的复合物，在甲醇的 氧化反应中显示了好的催化活性，此复合物对低温燃料电池也是有效的催化剂。Wang等旧1采用液相 化学沉积法在碳纳米管上沉积不同负载量的RuO：用于复合电极，基于这种复合电极的超级电容器表 现出很高的功率特性。这些金属或金属氧化物在碳材料上的沉积，为进一步研究以CMBs为载体的 催化剂提供了基础。二氧化铈(CeO：)是汽车尾气催化剂中重要的一部分。在碳纳米管上沉积CeO： 颗粒的研究已有报道【9】。本文以化学气相沉积法(CVD)所制备的CMBs为基体，在其表面负载CeO：， 可望成为一种新型的高效催化剂。 1实验部分 1．1仪器和试剂 仪。 重油残渣(石油大学)；硝酸铈、硝酸、氨水均为分析纯 1．2实验方法 采用CVD制备CMBs，取29重油残渣(DOA)放入石英舟内置于管式电阻炉的石英管人气口处， 氩气为载气，流量控制在300mL·rain～。在炉体缓慢升温过程中，先通氩气作为保护气，当温度升至 1100℃时移动石英管，每三分钟移动一次，移动十次使石英舟到炉内约250℃的区域，在此过程中 DOA受热挥发，其蒸气被氩气气流带人高温区，关闭管式电阻炉。使石英管在氩气的气氛中冷却至室 后用大量去离子水冲洗样品至中性，过滤、干燥。 合作计划(2007DFAS0940)、山西省留学人中员科研项目(2008—31)、太原市科技项目。 通讯作者：刘旭光，E—mail：liuxuguang@fyut．edu．cu ··——271·——— 第七届全国催化剂制备科学与技术研讨会 散于硝酸铈溶液中超声振荡30min。在电磁搅拌的状态下，将氨水溶液逐滴加入到硝酸铈溶液中。得 到的样品用去离子水洗涤多次，抽滤烘干。最后将样品置于开口的管式电阻炉中，在温度为450。C下 焙烧30rain。 2结果与分析 2．1红外分析 图1是硝酸处理前后CMBs的红外光谱图，从图la中可以看到，几乎没有吸收峰存在。图1b在 起的。羟基、羧基和羰基等含氧基团的出现是由于在HNO，回流的条件下CMBs被氧化的结果。这些 官能团增强了CMBs的水溶性，由于这些官能团的存在可能使CMBs表面能量分布不均，沉积过程中 易于获得吸附牢固的颗粒，CMBs表面的含氧官能团将成为负载颗粒成长的非自发形核中心，为负载 二氧化铈提供了负载位点。 产。酱ug若H磊_HeJ-L Wa艟numberslcm’‘ 图1酸处理前后CMBs的红外光谱图 1订一IR