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海洋天然气水合物动力学模拟实验研究 陈强 ? 【摘要】： 模拟实验是天然气水合物成因研究的一个重要环节,而水合物动力学又是其中的关键研究内容,正成为近年来水合物研究的热点问题。水合物动力学研究对于了解水合物成核机制,水合物生长条件和稳定存在的环境等方面都有非常重要的作用。本文针对目前水合物生成动力学研究不足的现状,通过系列实验,侧重研究甲烷水合物生成过程、动力学影响因素及其二氧化碳水合物的成核过程。 甲烷水合物生成动力学实验表明,高频振动对缩短甲烷水合物生成诱导时间、加快水合物生成速率具有明显的促进作用。水合物生成反应中温度上升和瞬时流速增高与高频振动时间有非常好的对应。温度和压力是影响水合物生成的重要影响因素。在甲烷+天然海水体系和甲烷+天然海水+多孔介质两个体系内进行的等压变温和等温变压实验表明,甲烷水合物在低温高压的环境下生成速率快,水合物纯度高。基于粒径范围125-700μm的四种多孔介质的甲烷水合物生成实验结果表明,较粗粒径的多孔介质引起的孔隙间毛细作用对甲烷水合物不会产生明显的阻碍作用,但计算结果表明,孔径粒径小于60nm的多孔介质会阻碍甲烷水合物的生成。对甲烷水合物在天然海水+多孔介质体系中生成时的排盐效应研究表明,排盐效应的强弱主要由反应的物质供给量决定,甲烷气体的供给量越多排盐效应越强。受排盐效应影响的六种主要离子(K~+、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、SO_4~(2-)、Cl~-)中,Na~+、Ca~(2+)离子浓度变化较大,K~+变化最小。使用电阻法对二氧化碳水合物的成核过程分析发现,水合物成核过程会引起体系内电阻增大。阻抗与温度、成核速率有如下关系: 此外,在二氧化碳水合物成核过程研究中发现形成水合物的水分子具有记忆效应,在相同实验条件下使用同一分水样反复生成水合物时反应的诱导时间越来越短。 摘 要4-5 Abstract5-8 0 前言8-12 1 海洋天然气水合物动力学研究现状12-18 1.1 关于海洋环境中天然气水合物动力学的认识12-13 1.2 天然气水合物动力学模拟实验的研究现状13-17 1.2.1 水合物结晶过程中的诱导时间13-14 1.2.2 水合物结晶过程中驱动力14-15 1.2.3 水合物成核机理15 1.2.4 甲烷水合物在多孔介质中生成分解动力学实验15-16 1.2.5 CO_2水合物在多孔介质中生成的模拟实验16-17 1.3 海洋天然气水合物动力学实验模拟研究展望17-18 2 海洋天然气水合物动力学模拟实验的技术与方法18-27 2.1 实验设备18-22 2.2 实验原理22-24 2.3 实验方法与步骤24-27 3 甲烷水合物生成动力学的影响因素27-43 3.1 高频振动对甲烷水合物生成的影响27-29 3.2 温度对甲烷水合物生成的影响29-35 3.2.1 纯溶液体系中，温度对水合物形成的影响29-31 3.2.2 多孔介质体系中，温度对水合物生成的影响31-32 3.2.3 理论分析32-34 3.2.4 温度对反应过程中耗气量的影响34-35 3.3 压力对甲烷水合物生成的影响35-39 3.3.1 纯溶液体系内，水合物生成过程压力变化规律35-37 3.3.2 多孔介质体系中，压力对甲烷水合物生成的影响37-38 3.3.3 理论分析38-39 3.4 多孔介质粒径范围对甲烷水合物生成的影响39-42 3.4.1 不同粒径多孔介质中甲烷水合物生成过程对比39-41 3.4.2 理论分析41-42 3.5 小结42-43 4 沉积物中水合物生成作用对孔隙水离子浓度的影响43-54 4.1 实验技术与方法43-46 4.1.1 实验材料43-44 4.1.2 离子浓度测试方法44-46 4.2 结果与讨论46-52 4.2.1 沉积物颗粒大小对孔隙水离子浓度的影响46-48 4.2.2 压力对反应排盐效应的影响48-49 4.2.3 沉积物－天然海水－甲烷体系中的离子浓度变化研究49-52 4.3 小结52-54 5 二氧化碳水合物成核过程的初步实验研究54-65 5.1 实验原理54-55 5.2 实验设备55-58 5.2.1 反应釜结构55-56 5.2.2 阻抗测试系统56-57 5.2.3 天然气水合物成核监测软件57-58 5.3 实验方法与步骤58-59 5.4 结果与讨论59-64 5.4.1 诱导时间的变化趋势的初步研究59-60 5.4.2 二氧化碳水合物成核阶段的初步研究60-62 5.4.3 二氧化碳水合物成核理论模型62-64 5.5 小结64-65 6 结论65-66 致谢66-67 参考文献67-71 ??? 海洋天然气水合物动力学三轴模拟试验系统，主要用于模拟天然气水合物成因，研究水合物动力学以及地