Ag.g-C3N4复合光催化材料的光物理及光催化性能.docVIP

通过加热AgNO3与g-C3N4成功制备了Ag/g-C3N4复合光催化材料。利用X射线衍射仪（XRD）、傅里叶红外光谱仪（FTIR）分析热解产物的物相和结构，采用紫外-可见吸收光谱和光致发光谱（PL）表征样品的光吸收和荧光性质。以罗丹明B为模型污染物，评价样品的可见光（λ≥420nm）光催化性能。结果表明：与纯g-C3N4相比，3％载银量的Ag/g-C3N4复合光催化材料在可见光下降解罗丹明B的光催化性能最好。分析表明Ag与g-C3N4的协同作用抑制光致电子空穴的复合式光催化性能提高的主要原因。 石墨相的碳氮化合物C3N4具有可见光光催化性能,其在光解水制氢和降解有机污染物方面均有潜在的应用价值。因此g-C3N4受到广泛关注。石墨相的碳氮化合物具有制备方法简单、价格低廉、环境友好、稳定性高（g-C3N4在500℃下未分解 等优点，同时还具有易化学修饰和掺杂等性质。所以，通过体相和表面改性方法提高其电化学和光催化性能的研究日益引起研究者的注意和重视。 g-C3N4中的载流子在输运过程中电子空穴对快速复合，导致在可见光下的光催化性能下降。通过贵金属和光催化剂复合可以改变体系中的电子分布，影响催化剂的表面性质，促进电子空穴对的分离进而改善其光催化性能。邹志刚教授研究组研究了金属负载g-C3N4结果显示金属与碳氮化合物的复合体系显著提高了可见光光催化效率。在贵金属改性中Ag表面沉积改性环境兼容性较好、成本较低，所以Ag的表面改性研究较多。但是，以往的研究中Ag的沉积量较小 Ag wt.％ 3％ ,较高Ag沉积量对g-C3N4结构与催化性能之间关系影响的系统研究还未见报道。本研究主要采用简单的热分解方法系统地研究了较大Ag的含量 Ag wt.％＞3％ 对g-C3N4的结构及光催化性能的影响。 样品的制备 将40g尿素 AR,国药集团化学试剂有限公司 置于半密闭的氧化铝坩埚中放于马沸炉中以10℃/min升温至600℃并保温30min,自然冷却退至室温制得g-C3N4,通过控制AgNO3:g-C3N4的质量比在460℃加热1h制得具有不同Ag载量的Ag/g-C3N4复合材料.当质量比AgNO3:g-C3N4 0,0.05,0.1,0.2,0.3时,制得. 光催化性能测试 通过在可见光下降解罗丹明B来评估光催化性能。以300W的氙灯为光源,利用420nm截止滤光片得到可见光.光催化反应是把0.1g的粉末样品悬浮在100mL的的罗丹明B溶液中室温下均匀搅拌,暗反应30min以确保达到吸附/脱附平衡,然后开始光照.在实验过程中,每隔一定时间取2ml的液体样品,过滤,然后取清液用UV-Vis光谱进行分析测定.通过记录在554nm附近的特征吸收值来检测RhB的浓度. 样品XRD分析：银量的增加影响石墨相碳氮化合物晶体结晶度。当Ag的含量为16％时，其峰强度增加明显，半高宽变小，出现较大的Ag颗粒,这暗示着这个样品中的Ag分散性变差,这将不利于光催化性能的提高. FT-IR分析 其中3000~3300cm-1的宽吸收峰对应于N-H伸缩振动和O-H振动峰,这也许是由少量未完全分解的尿素和吸附水共同作用造成的;1200~1700CM-1范围内有一系列较强的吸收峰,这些峰是C3N4网状结构中芳香族杂环的特征峰,其中在中频区的1636CM-1、1317CM-1的吸收峰分别对应于杂环或共轭环中的C N、C-N振动吸收，而1571CM-1为C C的振动吸收;此外,810CM-1处的吸收峰对应环的弯曲振动峰.在碳氮杂环区,基本相同的特征峰说明银仅沉积在碳氮化合物表面,并未进入晶格内部与其他元素形成新键.特别注意的是在Ag/g-C3N4红外吸收谱中出现了2160cm-1峰此峰属于C/N三键的峰。这应该是由于银的加入使某些sp2杂化的C-N单键被新形成的C/N三键所替代,破坏了部分碳氮杂环.。然而随着银复合量的增加，C、D、E样品的2160cm-1峰强并没有变化，这与叶在Zn/g-C3N4实验中当锌量增加时 C/N三键的峰增强出现的情况有所不同，这说明随着银量的增加并没有进一步地破坏三嗪环的结构。从FTIR谱图可以看出g-C3N4的三嗪环在复合物中只是部分被破坏，但仍然保持着 的基本结构，不同银复合量的红外图谱基本一样。这些现象与XRD分析结果一致，这说明我们成功制备出了g-C3N4及Ag/g-C3N4复合物。 紫外-可见光谱和荧光光谱分析 为表征样品的光学吸收性质，测定了其吸收谱。由于各样品的吸收基本相同，所以仅取A、B、E样品的吸收谱，从图中可以看出各样品吸收边都在可见光区。 与纯的g-C3N4相比，Ag/g-C3N4复合物的荧光强度显著下降，说明负载在g-C3N4表面上的银抑制了光激发产生的电子空穴对的复合，这将会有利于光催化效率的提高。而且从插图中可以清晰看出随