冶金动力学基础★★★★分析报告.ppt

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质点在晶体由于相互间较强的结合力被束缚在结点位置,只有当质点获得足以跳越能垒E的能量时,才能使反应得以进行,E称为反应活化能。 菲克第一定律:原子的扩散通量与浓度梯度成正比。 公式: J— 扩散通量,即单位时间、单位面积上溶质扩散的量。 方程前面的负号表示原子流动方向与浓度梯度方向相反。 由于扩散有方向性,故J为矢量, 对于三维有如下公式: 菲克第一定律是质点扩散定量描述的基本方程。它适于稳定扩散(浓度分布不随时间变化),同时又是不稳定扩散(质点浓度分布随时间变化)动力学方程建立的基础。 如图所示,通过横截面积为A,相距为dx的微小体积元前后的流量分别为J1和J2。由物质平衡关系可得出: 流入Adx体积元的物质的量减去流出该体积的量即为积存在微小体积元中的物质的量。 三维菲克第二定律形式: 菲克第二定律主要适于不稳定扩散。 7.3 确定限制性环节的方法 7.3 确定限制性环节的方法 7.4 多相反应动力学的基本特征及分类 7.5 反应过程动力学方程的建立 在未反应核模型中,实际上,由于固相产物层的形成,随着反应界面向中心推移,而且不断减小(相界面出现合并),总反应的速率将随时间而减小,同时固相产物层的不断加厚,气体物的扩散阻力也增加,因而到达矿球内的扩散流也随时间而减小。所以就较难保持稳定态的过程,而只能是准稳态的过程,特别是反应的后期(矿球内反应界面缩小期)。 未反应核模型导出的速率式不仅能较满意说明致密固体的气—固相反应过程中各种限制环行的速率特征,而且能成功地用于冶金实践中和分析动力学中的问题以及计算反应的速率常数、传质系数、有效扩散系数等动力学参数。 对于有—个固相消失,另一个固相生成的多相反应,因固体试样性能(致密或多孔)的不同,提出了多种动力学模型。对于致密或孔隙度低(例如φ=5%)的固体物料,有未反应核模型;对于孔隙率高的固体料或矿球,则有多孔体积反应模型。 形成固体产物的反应要比不形成固体产物的反应复杂。前者由气体的外扩散、界面反应及内扩散环节组成。后者则是外扩散及界面反应环节所组成。 7.6.2 气—固相反应的动力学--未反应核模型 未反应核模型 当固相反应物致密时,化学反应从固相物的表面开始逐渐向矿块中心推进,反应在反应物和产物层间的相界面附近区域进行。形成的固相产物出现在原来固相反应物处,而原固相物内部则是未反应的部分,这称为未反应核模型或收缩模型。这种沿固体内部出现的相界面附近区域发展的反应又称为区域化学反应或局部化学反应。 从固体表面各活性点开始发展的区域反应区 7.6.2 气—固相反应的动力学--未反应核模型 根据未反应核模型,化学反应发生在固体内部的相界面上,而气体则要通过包围在相界面四周的固相产物层向内(反应气体)或向外(产物气体)扩散,因而反应的速率将随着反应向内部推进,而出现有峰值曲线的变化。 1) 诱导期 2) 反应界面扩大期 3) 反应界面缩小期 气-固相反应的速率变化特征 7.6.2 气—固相反应的动力学--未反应核模型 气—固相反应的动力学曲线的特点是经过三个时期: 1) 诱导期: 反应在表面的活化中心进行,活化中心面积(反应面积)很小 。 7.6.2 气—固相反应的动力学--未反应核模型 气—固相反应的动力学曲线的特点是经过三个时期: 2) 自动催化期(反应界面形成即扩大期) : 随着反应的进行,反应面积不断增加,反应速度也不断增加。 7.6.2 气—固相反应的动力学--未反应核模型 气—固相反应的动力学曲线的特点是经过三个时期: 3) 前沿汇合期(反应界面缩小期): 每个活化中心反应界面相交,称为反应面的前沿汇合。此时反应速率最大。之后,由于反应面积减小,反应速率降低。 7.6.2 气—固相反应的动力学--未反应核模型 ● 定义:沿固体内部相界面附近区域发展的反应。 ● 组成环节: (1) 气体在气相内的扩散,主要是通过边界层的扩散 ——— 外扩散; (2) 气体在固相内的扩散(已还原层的扩散) ——— 内扩散; (3) 界面化学反应; (4) 气体产物在固体内向内扩散; (5) 气体产物在气相内向外扩散。 局部化学反应 7.6.2 气—固相反应的动力学--未反应核模型 区域化学反应示意图 未反应核模型诸环节组成的串联式气-固相反应的速率决定于其限制性环节的速率。在保持临界气流速率,即外扩散不是限制性环节时,反应过程由内扩散(固相产物层)及界面反应组成。 7.6.2 气—固相反应的动力学--未反应核模型 界

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