sba-15介分子筛作为固体酸、加氢和氧化脱氢催化剂载体的探索.pdfVIP

摘要 摘 要 根据纯粹和应用化学国际协会的定义，应用材料可按孔径大小㈣分为三类： 代表是MCM-41。这种材料的孔径约1．6～10血l，t匕表面积约为1000 m2／g，孔道 排列呈规整的六方结构，孔壁则为无定形二氧化硅。由于此类介孔材料已远超出了 传统分子筛(d1．5tun)孔径范围且热稳定性良好，因此，它自缸研究在催化、膜分 离技术以及功能化材料等方面都有着非常重要的意义。 在M4IS成功报道以后，各国研究者竞相报道在介孔分子筛合成、表征和应用 一种利用非离子型三嵌段高分子聚合物为模板剂合成的介孔分子筛材料，具有大 孔、高比表面、厚孔壁、耐酸和高稳定性的特点，与MCM-41相比有可能是一种性 能更为优良的催化剂载体材料。基于此设想，本文研究了SBA-15负载不同活性组 分的催化剂的制备规律，对其结构和性能进行了表征，并考察了催化剂对酸催化反 应、乙酸选择加氢反应以及丙烷脱氢、氧化脱氢反应的催化 论文的主要内 容如下： 并考察了它们对一些模型酸反应的催化性能。发现PW杂多酸很容易分散在SBA．15 表面，其分散容量可高达60 载的PW杂多酸在623 上PW杂多酸结构的破坏温度为834～861 K。低负载量时由于PW与载体之间存在 较强的相互作用，使PW的酸中心变弱，高负载量时PW的强酸中心可以保留，因 而可以通过改变PW负载量来调变催化剂的酸性。PW负载重为40 wt％时，催化剂 的异丙苯裂解和异丙醇脱水活性已超过PW本体。随着PW负载量增加，催化剂的 酸催化活性还可继续增加。可调的表面酸性和稳定的介孔结构，使PW／SBA．15成 为一类有应用前景的新型固体酸催化剂。 l 摘要 wt％。催化剂的乙酸加氢反应转化 明n，Fe203在介孔分子筛表面的分散容量约为30 wt％时催化剂的重量比活性 率随着舡Fe203负载量增加而增加。a．Fe203负载量为60 K和573 催化剂最适宜的预还原温度和反应温度为723 K，乙醛产率达到32．2％。 K， K和623 wt％催化剂的最适宜预还原温度和反应温度为823 a．Fe203负载量为60 乙醛产率达到42．7％。程序升温还原实验结果表明负载后Ct．Fe203的还原温度向高 Krevelen机理，催化 温方向移动，乙酸选择性加氢制乙醛反应有可能遵循Mars-Van 剂表面有Fe304和Feo共存的温度区域是催化荆反应区域。 它们对丙烷的脱氢和氧化脱氢反应的催化活性、选择性以及稳定性。丙烷脱氢反应 催化剂，而且在表面上形成了较丈量的铬的碳化物，这可能是导致其失活决的原因。 以表面预先分散30 系列催化剂，考察了它们对丙烷脱氢反应的催化性能。发现Cr203负载量相同情况 之间存在一定的协同作用。 有氧气参与的丙烷氧化脱氢反应在较低的温度下进行，其主要产物为c3H6和 相同情况下，催化剂的丙烯产率顺序为Cn03／SBA．1 5