稀土基汽车尾气催化剂的研究——Ⅱ：稀土助剂对催化活性的影响.pdfVIP

维普资讯 第19卷第12期 精 细 化 工 Vo1．19．No．12 2002年 12月 FD E CHEM匝CALS Dec．2 0 0 2 催化剂 稀土基汽车尾气催化剂的研究 I1：稀土助剂对催化活性的影响 余 林 ，黄丽华 ，宋一兵 ，郝志峰 ，唐定骧 (1．汕头大学 化学系，广东 汕头 515063；2．中国科学院 长春应用化学研究所 ，吉林 长春 130022) 摘要：利用浸渍法制备含 ce—La稀土助剂改性的Pl—Rh三效催化剂，采用多种表征手段和高温 抗硫水热老化实验 ，考察 ce—La稀土对 A1O 载体的热稳定性和催化剂活性的影响。结果表明： 稀土 L O 的添加主要改善载体 A1：O 的高温高比表面性能；CeO 的引入明显提高了CO和 NO 的催化转化活性 ，但对 HC的转化几乎无影响；CeO 的添加也促进 了催化剂的抗硫水热老化性 能，并显著拓宽催化剂的三效窗 口。主要归因于CeO 的添加促进了催化剂上 CO、HC和 NO问的 相互作用 以及 CeO，所特有的储氧功能。 关键词：汽车尾气 ；稀土；催化剂；热稳定性；催化活性 中图分类号 ：0643．36 文献标识码：A 文章编号 ：1003—5214(2002)12—0720一o4 传统的贵金属三效催化剂 (TWC)能同时有效转 备出 0 一AI0 载体。再以Ce(NO 4为原料 ， 化汽车尾气 中的HC、CO和NO。但 Pt族金属价格 H：0 为氧化剂，柠檬酸和碱为沉淀剂，制备出CeO：粉 昂贵，易被S、P、Pb等中毒，合理利用稀土助剂是解决 末。将 La0 一AI0 载体和 CeO 粉末在水相 中均匀 这一问题的重要手段之一。大量研究表 明 -51，CeO： 混合、球磨数小时后于 110℃下干燥6h，700℃下焙烧 和 La0 是尾气净化催化剂不可缺少的助剂 。CeO 4h。制备好的改性载体粉碎、过筛至60～80目待用。 呈立方面 心结构 ，由于 CeO 容易转化为 Ce：0 用浸渍法制备催化剂。具体步骤参见文献 [6]。 (2CeO2=Ce：O +0．50 )，产生结构空穴 ，因此具有 制备好的催化剂各组分质量分数及编号如表 1所示。 优 良的储氧性能和分散表面活性组分的能力。而且， 表 1 催化剂编号及组成 CeO 可提高A10 涂层的热稳定性和催化剂的活性 以及抗硫中毒能力。La0 则可以改善 A10 涂层的 编编号号—要罢量— 加((贵赏金金属属))／％％ m((nPc))：：m((KRhh)) 性能，改善活性组分贵金属的分散度。 O 2．O 0．15 作者已经考察了催化剂老化与SO，添加对催化 1．O 2．O O．15 2．O 2．O 0．15 活性的影响 ，发现稀土基催化剂具有 良好的催化 5．0 2．0 0．15 活性和抗硫水热老化稳定性 。为了进一步研究稀土 l8，0 2．0 0．15 助剂对催化活性的影响，作者制备 了 ce—La改性 的系列 Pt—Rh三效催化剂 ，研究稀土助剂对载体热 1．2 催化剂 的表征 稳定性 、催化剂三效窗 口等性能的影响。