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维普资讯 大 庆 石 油 学 院 学 报 第 29卷 第 3期 2005年 6月 JOURNALOFDAQINGPETROlEUM INSTITUTE Vo1．29 No．3 Jun． 2005 CO2与环氧丙烷气固相连续 催化合成碳酸丙烯酯 杨红键，李 渊，赵新强，王延吉 (河北工业大学 化工学院，天津 300130) 摘 要：在气固相固定床反应器上，对KI／7--AlzO。催化剂上 COz与环氧丙烷 (PO)连续催化合成碳酸丙烯酯 (PC) 反应进行了研究，发现当反应温度为 150℃ ，PO液空速为0．11min_。，压力为 2．276MPa时 ，催化剂初始活性较好 ，PO 转化率和PC时空收率可分别达到93 和5．8kg／(I ·h)，但催化剂的稳定性有待提高，建立了幂函数型反应动力学模 型．统计检验表明，模型及其参数估值是可靠的． 关 键 词：碳酸丙烯酯 ；COz；环氧丙烷；固定床反应器；动力学 中图分类号：TQ203．2 文献标识码：A 文章编号：1000—1891(2005)03—0039—03 碳酸丙烯酯 (PropyleneCarbonate，简称 PC)不仅是一种性能优 良的有机溶剂 ，而且还是重要的有机 化工产品，在有机合成 、气体分离、电化学及金属萃取等领域得到了广泛应用．特别是近年来，大量用作酯 交换法合成碳酸二甲酯的原料对其合成方法的研究起到推动作用．PC的合成方法有光气法、氯丙醇法 、 酯交换法和 COz与环氧丙烷(简称 PO)合成法等．CO 与 PO合成法是 目前普遍采用的PC生产方法 ，有 关该反应新催化剂的开发研究大多在间歇釜式反应器中进行口 ]，但有关此反应动力学方面的研究报道 较少．作者曾在间歇釜式反应器中对 KI／y—Al()。催化剂上由PO和 CO 合成 PC反应进行了研究，发 现KI／y—AlzO。具有优 良的催化性能_l4 ．作者以此为基础 ，在气固相固定床反应装置上对该催化剂的性 能进行评价并研究该反应动力学行为． 1 实验 在美国CDS810双功能微型反应装置上进行 PO和 CO 连续催化合成 PC反应研究．固定床反应器 采用 内径为 6．7mm 的不绣钢管，反应器长为 22cm，内有热电偶套管．反应温度为 140～170℃，反应压 力为 1．5～5．0MPa．利用北京分析仪器厂生产的SQ206型气相色谱仪对反应产物在线分析．热导检测 器，GDX203色谱柱，柱温为 180℃，载气为 Hz，流速为 30mL／min． 2 结果与讨论 2．1 CO：与PO连续催化合成 PC 温度为 150℃，PO液空速为0．1lrain-。，压力为2．276MPa，催化剂用量为 1．5mL时，PO转化率及 PC时空收率随运转时间的变化见图1和图2．由图1和图2可知，催化剂初始活性较好 ，PO转化率和PC 时空收率可分别达到 93 和 5．8kg／(L ·h)，但是随着运转时间的延长，PO转化率和 PC时空收率都有 所降低 ，当运转时间为 15h时，PO转化率和PC时空收率分别降低为75 和4．2kg／(L ·h)，这说明催化 剂稳定性还有待提高． 收稿 日期 ：2004—11—18；审稿人：汪颖军 ；编辑 ：王文礼 基金项 目：天津市 自然科学基金资助项 目(033603311) 作者简介：杨红键 (1968一)，男，硕士 ，讲师，主要从事精细化工产品的研究与开发 维普资讯 大 庆 石 油 学 院 学 报 第29卷 2005年 ∞ ％ ∞ 踮 舳 加