SBA15及其对CO的催化氧化.pdf

中国科学: 化学 2011 年 第41 卷 第5 期: 828 ~ 833 SCIENTIA SINICA Chimica SCIENCE CHINA PRESS 论 文 原位还原法制备Ag/SBA-15 及其对CO 的催化氧化 ①② ①* ①* 田冬 , 雍国平 , 刘少民 ① 中国科学技术大学化学系, 合肥 230026 ② 淮南师范学院化学与化工系, 淮南 232001 *通讯作者, E-mail: gpyong@; liusm@ 收稿日期: 2010-06-13; 接受日期: 2010-09-28 doi: 10.1360/032010-452 摘要 以原位还原的方法一步合成了Ag/SBA-15 复合催化剂, 通过粉末XRD 、TEM 、ICP- 关键词 AES 和低温氮气吸附-脱附等手段对样品进行了表征. 考察了不同催化剂对CO 催化活性的影 Ag/SBA-15 合成 响, 结果表明当金属纳米的尺寸大小为6~8 nm 左右, 银的含量为6.86% 时(Ag/SBA-15-3)的催 CO 催化氧化 化活性最高, 在 120 ℃时就可使 CO 完全氧化, 可以重复使用, 在 100%的转化温度时保持 200 min 转化率仍不降低. 1 引言 化剂的稳定性[10], 由于介孔分子筛具有窄分布的孔 径大小、高的比表面积和大的孔容量, 因而非常适合 CO 是一种典型的有毒的、对环境有害的气体, 用来负载纳米金属或金属氧化物来制备复合催化材 汽车尾气的排放、烟草的燃烧以及化学化工企业等都 料. SBA-15 型介孔分子筛具有六方的规整孔道结构、 会产生 CO 气体, 研究将 CO 催化氧化为 CO2, 在CO2 均一的孔径大小、高的比表面积 (600~1000 m2/g) 激光器中气体的纯化、烟草降害、封闭体系中 CO 的 和高的水热稳定性, 而且孔径大小在 5~30 nm 之间可 [1, 2] 消除和环境保护等领域中都有重要的应用前景 . 以调节, 是一类非常好的金属或金属氧化物载体材 Au 、Pt 、Pd 和 Rh 等贵金属或其复合材料对 CO 的催 料[11~14]. 化氧化有较高的催化活性, 人们较早对其有较多的 本实验中我们利用一种温和的还原剂六亚甲基 研究和报道[3, 4]. 也有一些金属氧化物催化剂用于 四胺(HMTA), 采用原位还原的方法, HMTA 在介孔 CO 催化氧化的研究, 但使用前必须在较高温下活 材料 SBA-15 晶化过程中水解产生甲醛将Ag+还原成 化[5]. Ag 作为一种常见的贵金属在吸附、化工催化和 金属银, 一步将金属银引入到介孔孔道之中, 制备 光电材料等方面有广泛的应用 . Frey[6] 等报道了 得到 Ag/SBA-15 复合材料. 控制原料的 Ag:Si 比例, Ag/TiO2 复合催化剂催化 CO 氧化的研究, Huang[7]小 可以调节产品中银的含量和银颗粒的尺寸大小, 制 组报道了 Ag/SiO2 复合催化剂催化 CO 氧化的研究, 备过程简单. 实验中考察了催化剂