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CH_4_CO_2重整反应动力学机理与催化剂的改良.pdf
第 卷 第 期 29 1 OIL AND GAS TREATING AND PROCESSING 油气加工 29 CH -CO 重整反应动力学 4 2 机理与催化剂的改良 龙 威 徐文媛 华东交通大学化学化工系,江西南昌 330013 摘要: 甲烷 二氧化碳重整反应是当代研究的热点, 重整的微观反应动力学机理解决了已有的分歧。 - 催化剂的选择、载体效应、助剂效应和抗积炭性能是影响反应的重点因素,通过对实验中催化剂的 微观表征,分析比较并重点解决催化剂因积炭而失活的问题,其中包括对活性中心、载体、助剂等方 面进行了大量的改进和拓展。 关键词: 甲烷二氧化碳重整;催化剂;反应机理;失活;助剂;积炭 文献标识码: A 文章编号: ( ) 1006-5539 2011 01-0029-05 1 研究背景与国内外研究现状 CO2 不在催化剂表面发生吸附活化和解离, 而是以气 相直接与甲烷分解生成的 反应生成水, 合成气再 寻求减少二氧化碳的有效途径一直是解决全球温 H2 [ ] [ ] 1 2 由CH 与水蒸汽反应生成,这种甲烷二氧化碳重整机 室效应的科学难题 。早在 年, 在“ ” 4 1991 Ashcrift Nature 上提出了甲烷二氧化碳重整反应的可能,从此掀起了 理与水蒸汽重整和部分直接氧化机理类似。 对甲烷二氧化碳重整制取合成气研究的狂潮。 通过对 随着微观研究技术的不断深入,理论研究的角度 催化剂的选择和改进、热力学平衡常数的测定,试图 由热力学逐步转向动力学,CO2 发生解离吸附的观点 寻求出一条真正工业化的可行合成路线,其反应机理 是最理想的解释。 尤其对于活性较好、抗积炭性能较 主要有两大分歧。 强的催化剂来说,CO2 的解离吸附是必不可少的。一种 [ ] 3 简单的机理是甲烷直接解离吸附产生 ; 而 和 1965 年,吴越 译著的《气化和气体合成反应的 H2 Mark
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