Ga-%2c2-O-%2c3-%2fγ-Al-%2c2-O-%2c3-表面丙烷选择性还原NO的反应机理的研究.pdfVIP

石 油 化 工 ·768· PETROCHEMICALTECHNOLOGY 2004年第33卷增刊 Ga2 03表面丙烷选择性还原NO 03／Y—A12 的反应机理研究 A K6hlerl Nickl2，JosefFind2，储伟3，Klaus 何川华1一，MartinPaulusl，Julius of Chemistry，TUMiinchen，Lichtenbergstr．4，D一85747Garching，Germany； (1．Department ftir 2．Gesellschaft 25，D一85604 mbH，Georg—Wimmer—RingZomeding，Germany； Werkstoffprttfung 3．四川大学化学工程学院，四川成都610065) [摘要]f对不同催化剂的制备方法及催化剂中镓含量对催化剂活性的影响进行了研究，对Gaz03／1一A1203催化剂 中的活性中心进行了讨论；用原位红外技术、暂态反应技术、程序升温脱附和程序升温表面反应等方法对Ga203／,y— Al，O，表面丙烷选择性还原NO的反应机理进行了研究。1对催化剂表面各吸附物种的形成和反应性能、NO对丙烷氧 化的影响进行了详细的研究，实验结果与化学计量学计算结果相结合可以推测出哪些吸附物种涉及NO的选择性还 原，哪些吸附物种没有参与NO的还原反应，从而推断出在Ga203一一A1203催化剂表面丙烷选择性还原NO的反应 机理。 [关键词]选择催化还原(scn)；NOx消除反应；氧化铝；氧化镓；原位红外光谱研究；反应机理 116．2 [中图分类号]TQ [文献标识码]A 消除汽车尾气和工厂烟道气中的氮氧化合物 —Al：0。催化剂中的活性中心进行了讨论。应用原 (NO，)对保护大气环境有着极为重要的意义。因为位红外技术、程序升温脱附和程序升温表面反应及 NO，具有引起人和动物呼吸道疾病，形成酸雨从而 酸化土壤和破坏能阻挡紫外线的臭氧层等危害作 的氧化及各种表面吸附物种的形成和消耗进行了研 究。将研究结果和量子化学计算相结合可以解释哪 用u1。尽管关于选择性还原(SCR)NO，的最先报 道和大量研究工作都集中在分子筛或离子交换的分 些表面吸附物种参与了SCR反应，哪些表面吸附物 子筛催化剂上心．31；由于金属氧化物催化剂在高温、 种对NO的还原反应没有直接影响。从而可推测出 有水和SO，存在的条件下具有比分子筛更好的稳 定性，金属氧化物或负载型金属氧化物催化剂被认 NO的反应机理。 为最具实际应用前景的NO选择性还原催化 1实验部分 剂‘4～6I。 在负载型金属氧化物催化剂中，Ga：O，／1一 1．1催化剂的制备 A1：0，催化剂因其具有较高的活性、稳定性和选择 为研究催化剂的活性结构关系和考察制备方法 性∞。而被广泛研究和讨论。对在Ga20，／^y—A120， 催化剂表面进行的SCR反应机理却有着不同的观 催化剂分别采用浸渍法、共沉淀及平衡吸附等方法 点。部分研究者认为NO先被氧化成NO：或表面制备。这些制备方法在很多文献里都有报道。 1．