NO在不同CuO%2fSiO-%2c2-复合物上催化还原研究.pdfVIP

No在不同cuo／siO：复合物上的催化还原研究 郭学锋丁维平 王晓书 颜其洁 0093) (南京A学化学系，南京21 氯氧化台物是大气污染物的主要成分之一。面对日益严格的环保要求，开展氮氧化合物 的降解研究，已成为催化领域的一大热点。氧化物型催化剂由于具有较好的水热稳定性，同 时，通过对各类复合氧化物组分间配比的调变，可以在较大范围内寻找适当配比的氧化物． 为氮氧化合物的脱除提供有效的催化剂。cuo／sio：复合物具有较好的NO转化活性Ⅲ，但 是有关不同制备方法和载体的不同性质对催化活性影响的报道尚不多见。本文作者分别采 用浸渍法、溶胶增l胶法(S01一Gel)制备得到不同配比的Cu—Si—O氧化物催化剂，采用XRD、 BET法进行比表面测定、采用H2一TPR、XPS法对样品进行了初步的表征。结合不同CuO／ siO。复合物对Co选择还原NO为N。的催化活性数据，我们发现不同性质的载体，用不同 的制备方法得到的催化剂的晶相不同，cu离子分散状态不同，表面性质不同，它们对NO转 化活性的影响很大。 l实验部分 1．1催化剂的制备浸渍法(IP法)分别采用纳米硅基氧化物、SiO，。(zO．4)(舟山 明日纳米材料公司生产)和自制的siO：气凝胶作载体，用Cu(NO。)：溶液浸渍，浸溃后样品 在500℃空气气氛中焙烧4 h。Sol—Gel法中在SiO：的溶胶阶段就加入Cu(Ac)。，凝腔形成后 h。 经超临界干燥(以乙醇为超临界干燥介质)，再置于500C空气气氛中焙烧4 1．2催化剂的活性测定CO还原NO的反应在常压、连续流动、固定床微型装置上 气组成为z(NO)：丁(CO)：z(He)一1：2：18，样品装量为50 mg，粒度为20～40目，空速 为5000h。 2结果与讨论 表1给出了采用浸渍法和Sol—Gel法制备的样品的NO转化活性数据。从表1可以看 出：三种不同方法制得的样品其催化括性均随CuO古量的增加而升高#在所测试的300～ 500C范围内随反应温度上升催化活性也明显上升。虽然甩S01一Gel法制备的催化荆样品在 较低温度时就显示出一定活性．但以Sio。气凝胶为载体制备的样品NO转化活性要好于其 他两种样品。 ， 用不同方法制备的样品的铜物种的晶相结构有较大差别，xRD图谱表明，采用浸溃法 以siO：一，为载体的样品，在500℃焙烧后均保持为无定形非晶态，而浸渍法以SiO。气凝胶为 载体的样品则在Cu质量分数达到10％时，出现了CuO晶相的特征峰。S0l—Gel法制备的系 列样品则都出现了Cuo晶相的特征峰。表2给出样品的H旷TPR测试的结果，根据文献r2， 3]报道，我们将以纳米硅基氧化物为载体的样品中的铜物种归属为离散分布的铜离子；以 SiO：气凝胶为载体的铜物种归属为离散分布的铜离子和高度分散的氧化铜小颗粒(XRD出 现部分Cuo晶相特征峰)；而用Sol—Gel法制备的样品，铜物种主要以大颗粒的氧化铜形式 15 表l制备方法、样品组成对催化活性的影响 300C 400C 500C 制备 铜质量 比表面积 载体 转化 选择 转化 选择 转化 选择 方法 分数／％ ／m2-g一1 率／％ 性／％ 率／％ 性／％ 率／％ 性／％ 3 394 O 0 — 46 21 S∞：， 5 415 0 一 36 22