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新型钒卤代过氧化物酶模型化合物的合成结构及仿生催化活性.pdf

V01.32 高等学校化学学报 No.5 OFCHINESEUNIVERSITIES 1025一1032 2011年5月 CHEMICAl。JOURNAL 新型钒卤代过氧化物酶模型化合物的合成、 结构及仿生催化活性 曹运珠1,李章朋1,邢永恒1,魏东明1,蒲志风2,葛茂发2,施展3 (1.辽宁师范大学化学化工学院。大连116029; 2.中国科学院北京化学研究所,北京100080; 3.吉林大学化学学院,无机合成与制备化学国家重点实验室,长春130012) 摘要模拟卤代过氧化物酶活性中心钒的配位环境设计合成了新的蝎型聚吡唑硼酸盐钒氧化合物VO(HB (2),通过x射线单晶衍射确定了它们的结构.基于钒(V)在水体系中于弱酸性条件下具有催化苯酚红溴 化成溴酚蓝的特性。研究了蝎型钒(IV)氧化合物的催化性能,发现类似条件下蝎型钒(Ⅳ)氧化合物同样存 在仿生催化活性,运用分子轨道理论对催化机制进行了分析. 关键词卤代过氧化物酶;仿牛催化活性;聚吡唑硼酸盐;钒(IV)氧化合物;晶体结构 中图分类号0614 文献标识码A 文章编号025I-0790(2011J05.1025-08 1984年,Viher…首先发现钒是溴过氧化物酶的必需元素,后来又有从藻类和真菌中分离得到了 钒卤代过氧化物酶(V-HPOs)旧。J,并对其结构进行了确定.随后又相继合成了大量类似酶活性中心的 钒配合物∞.7J,以便在实验室条件下模拟酶的生物活性,进而探求V.HPOs的催化机理旧J.近30年来, 已有大量的钒配合物被作为酶的替代物进行仿生催化活性研究.这些钒配合物按配体类型主要分为过 模式所合成的含氮氧配体的配合物中钒的价态均为五价。这与酶的活性中心钒的价态一致. 基于此,我们以三聚3,5-二甲基吡唑硼酸盐为支撑配体,与钒离子形成稳定的蝎型母体,以丁二 31,再通过第二配体羧酸分子进一步 拟研究金属蛋白(Metalloproteins)中组氨酸一金属之间的相互作用【I 模拟酶中生物分子羟基一金属之间的作用.虽然关于聚吡唑硼酸盐钒配合物催化过氧化氢氧化有机底 物的报道很多¨4-J,但关于此类配合物的催化机理及第二配体对催化活性影响的研究却很少.本文 详细讨论了钒(IV)在过氧化氢的作用下形成过氧钒(V)中间态的过程,并结合量化数据分析了第二 配体对催化活性的影响. 1 实验部分 1.1试剂与仪器 钾、过氧化氧、磷酸氢二钠和磷酸二氢钠均为分析纯.三聚吡唑硼酸盐参考文献[18]中的方法合成. JASCO FI/IR-480型傅哩叶变换红外光谱仪(200—4000 AXSSMARTAPEX11 仪,Bruker CCD型x射线单晶衍射仪,721型分光光度计. 收稿II期:2010-09-09. 基金项目:国家自然科学基金(批准哮、吉林大学无机合成与制备化学围家重点实验室开放课题基金(批准号: 2010.15)和大连市教育摹金(批准号:2009J2lDW004)资助. 万方数据 1026 高等学校化学学报 V01.32 1.2配合物的合成 1.2.1 g,1mm01)溶于15mL乙醇中,加入VOS04·nH20(0.08g,VOSO。的纯度为7l%,0.3mm01)的甲醇 mm01)和 溶液,于室温下搅拌0.5h后得蓝色溶液,再加入三聚3,5一二甲基吡唑硼酸钠盐(0.11g,0.3 3,5.二甲基吡唑(0.03 mm01),继续搅拌4h,得到淡紫色浊液,过滤,所得淡紫色滤液在室温下

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