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石 油 化 工 2004年第33卷增刊 P]巳TRoC脏ⅦCALTECHNOLOGY ·399· 激光诱导分子氧与La2 03晶格氧反应 生成过氧的Raman光谱研究 李建梅，翁维正，丁 娟，曹泽星，黄传敬，万惠霖 (厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学系物理化学研究所，福建厦门361005) [摘要】睬用原位显微Raman光谱技术详细考察了气相氧分压、试样温度、激光功率(o．04—5mW)和波长(785， 632．8，514．5，325 nm)等因素对La203上过氧物种激光诱导生成的影响。／实验结果表明由激光诱导所产生的过氧物 am 种的RaIIlaIl谱带的强度及其增长速率与气相氧分压、激光波长和功率以及试样的温度等因素密切相关；除了785 的激光外，上述其它波长的激光均可诱导分子氧与L屯03的晶格氧反应并生成过氧物种。通过对La203表面过氧物 种激光诱导生成过程的分析，认为激光诱导作用的本质是使基态的三态氧分子(3乏。)跃迁到单态氧(1三0)，单态氧 am。 再与La20，表面的晶格氧反应生成过氧物种，激光波长的理论阈值为762．7 [关键词]激光，原位Raman光谱，La20，，光诱导反应：过氧物种 0324 [文献标识码]A [中图分类号]TQ 活性氧物种及其反应性能的原位表征是轻烷临 露于显微Raman光谱仪的激光束(光斑直径约为4 氧转化反应研究中的重要科学问题之一。20世纪 斗m)下，在选定的激光功率下跟踪采谱。在180：同 90年代初，Mestl等¨o基于对La：O，体系的高温原 位Raman光谱表征，提出过氧(o；一)为La：o，上甲 的La：O。试样在高于600℃的条件下处理一段时 烷氧化偶联反应的活性氧物种。然而Lunsford在 min和 间，再于600℃和400℃用激光分别照射30 此后的文章中先后两次提到上述La：O，上过氧物 20 min后降至室温采谱。不同氧分压下的谱图系将 种的Raman表征结果在随后的实验中未能重 复旧’31。不久前Neurock等基于理论计算提出了 J，引起了有关研究 La：o，上过氧物种的形成机理M’5 min后摄得。 99．999％)气氛下用激光照射30 者的兴趣。在采用原位显微激光Raman光谱技术 2结果与讨论 对稀土倍半氧化物上轻烷临氧转化反应进行原位表 征时发现，激光不仅可以激发试样的Raman散射， 还可诱导气相氧(02)与Ln203(Ln=La、Sm、Nd、 nnl，5 光谱仪的激光束(514．5 mW)下，随着光照时间 Dy、Tm、Yb)的晶格氧(02一)反应，生成过氧(o；一) 的延长，位于396 物种哺]。 带o7’副的强度逐渐减弱，与此同时，在829～834，289，
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